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          氯化苦的生態毒理效應及歐美的再評估結果
          發布時間:2020/12/4    發布者:北京輝勝農業科技有限公司

           

          氯化苦的生態毒理效應及歐美的再評估結果

          1  氯化苦的理化性質       

          氯化苦的化學名稱是三氯硝基甲烷,是一種無色不可燃液體,具有催淚作用。熔點:-64℃;沸點:112.4℃(757 mmHg);蒸氣壓:3.2 kPa(25℃);Henry 常數:3.25×102 Pa·m3/mol(25℃,計算值)。相對密度:1.6558(20℃)。溶解度(g/L):水2.27(0℃),1.62(25℃);溶于多數有機溶劑,如丙酮、苯、乙醇、甲醇、二硫化碳、乙醚、四氯化碳。氯化苦在酸性介質中穩定,在堿性介質中不穩定。 

          2  氯化苦的毒性        

          《農藥手冊》(The Pesticide Manual)中氯化苦急性經口LD50為250 mg/kg,其對兔皮膚有嚴重的刺激作用。當氯化苦在空氣中的含量為0.008 mg/L(空氣)時,會被清晰地感覺到;為 0.016 mg/L 時,會引起咳嗽和流淚。       

          我國浙江省化工研究院采用 GB 15670—1995《農藥登記毒理學試驗方法》中的方法測定了氯化苦的急性經口、經皮、吸入毒性。氯化苦急性經口LD50:雌性大鼠為369(271~501)mg/kg,雄性大鼠為316 mg/kg;經皮LD50:雌雄大鼠均為926(636~1,350)mg/kg;吸入LC50(2 h):雌雄大鼠均為316 mg/kg。該實驗室條件下,氯化苦對大鼠急性經口、經皮、吸入毒性均屬于中等毒。       

          華中科技大學同濟醫學院農藥毒理研究中心檢測結果:99.5%氯化苦原藥對雌雄大鼠急性經口LD50均為200 mg/kg,屬中毒;對雌性大鼠急性經皮LD50為681 mg/kg,屬中毒,對雄性大鼠急性經皮LD50為 584 mg/kg,屬中毒;對雌性大鼠急性吸入LD50為271 mg/m3,對雄性大鼠急性吸入LD50為233 mg/m3,屬中毒;對家兔皮膚有輕度刺激性,對家兔眼睛有中度至重度刺激性。99.5%氯化苦原藥屬中度致敏類農藥,Ames致突變試驗結果陰性,對小鼠骨髓細胞的分裂未見明顯抑制作用,體外哺乳動物細胞染色體畸變試驗結果為陰性,不引起哺乳動物體細胞基因突變,對大鼠亞慢性經口毒性最大無作用劑量為1 mg/(kg·bw·d),ADI為0.01 mg/(kg·bw·d)。      

          近期有學者評估了氯化苦對人類角膜上皮細胞的毒性,研究結果表明氯化苦暴露導致角膜上皮細胞活力降低,裂解酶和核糖體聚合酶表達上調,導致細胞凋亡增加。氯化苦通過氧化應激和脂質過氧化增強蛋白羰基化,促使角膜上皮蛋白發生改變,干擾信號通路,從而產生毒性作用。氯化苦對眼睛有強刺激性及催淚性,可用作警示劑。利用這一特點,氯化苦能有效保護人畜免受無色無味有毒物質的侵害。 

          3  氯化苦的殘留及降解        

          氯化苦在土壤中快速降解為硝基甲烷(CH3NO2),硝基甲烷進一步降解為CO2和H2O。氯化苦的降解主要包括水解和光解。在空氣中,氯化苦可快速光解為碳酰氯(COCl2)、亞硝酰氯(COCl)、一氧化氮(NO)和氯氣(Cl2),其過程為C-N鍵斷裂,形成六氯乙烷(CCl3CCl3)和二氧化氮(NO2)自由基,光解速率與氯化苦蒸氣壓相關性小,與氧氣相關性較大。田間條件下氯化苦經光解作用形成碳酰氯,在潮濕條件下,碳酰氯最終轉化為CO2。在氙光下,氯化苦完全降解為相應數量的二氧化碳,半衰期為31 h。由于氯化苦氣體在對流層中很快被光解,因此它不會破壞平流層中的臭氧。       

          在有氧環境下,氯化苦迅速降解,其半衰期為0.2~4.5 d,將同位素標記的氯化苦混入砂壤土中置于一定條件下,24 d 后在CO2中可檢出約70%的14C,同時檢測到了2個中間體——氯硝基甲烷(CH2ClNO2)和硝基甲烷(CH3NO2)。土壤微生物是分解氯化苦的主要因子,如土壤滅菌后氯化苦的降解速率降低,在滅菌砂壤土、壤砂土和粉壤土中,氯化苦降解半衰期分別為1.50、4.30、0.20 d,在未滅菌土壤中的降解半衰期為6.30、13.90、2.70 d。根據滅菌土壤和未滅菌土壤中氯化苦降解速率的不同,可以估算出微生物降解占到氯化苦降解的40.0%~92.0%。在厭氧土壤環境中,氯化苦降解更快,半衰期為1.3 h,硝基甲烷(CH3NO2)是主要降解產物。Gan等發現氯化苦的降解速率隨著土壤溫度的增加而加快,當土壤溫度從20℃上升到50℃時,其降解速率提高了7~11倍。在砂壤土含水量極低的條件下,氯化苦的降解速度緩慢,當壤土質量含水量達到6.0%時,氯化苦的降解速率大幅提升。土壤有機質含量由0增加到10%,氯化苦降解半衰期由2.5 d降低到0.2 d。土壤中添加生物炭也會加速氯化苦的降解。       

          氯化苦在水中的溶解度很低,所以其在水相環境中移動得較慢。在美國加利福尼亞州,在5年里,取樣檢測了1,300多口水井,均沒有檢測到氯化苦;在弗羅里達州1,500口水井中只有在其中3口中檢測出氯化苦。       

          綜上所述,氯化苦在環境中降解迅速,無論是對土壤、作物、果實還是空氣、水體都不會帶來殘留問題,是一種環境非常友好的農藥。至今,未見報道在作物的果實中檢測到氯化苦。 

          4  氯化苦對土壤微生物的影響      

          氯化苦對土壤微生物多樣性及群落結構產生一定的影響,但這種影響在熏蒸后期逐漸消失,微生物豐度一般在第14~16 周恢復至未熏蒸水平。Li等利用高通量測序、熒光定量PCR等分子生物學手段,研究了氯化苦對土壤微生物群落結構、多樣性、優勢種群等影響。結果表明,氯化苦(高劑量20 mg/kg和低劑量10 mg/kg)熏蒸之后,細菌群落多樣性顯著下降,群落組成在屬水平和OTU水平發生顯著變化;且優勢種群被改變,如一些優勢種群顯著減少或消失,一些新的優勢種群出現。草莓地多年氯化苦(高劑量70 mg/kg和低劑量35 mg/kg)熏蒸也表明:細菌多樣性顯著下降,而真菌多樣性沒有受到影響;細菌群落中酸桿菌門顯著減少,厚壁菌門顯著增多,真菌群落中子囊菌門相對豐度顯著減少,擔子菌門、油壺菌門和接合菌門豐度顯著增加。Zhang等(2017)比較了生姜田氯化苦(50 g/m2)熏蒸1年和連續熏蒸3年后微生物的變化,發現連續多年熏蒸顯著降低細菌生物量及多樣性,細菌群落結構發生改變,但對細菌代謝活力影響不顯著。菠菜地氯化苦熏蒸后(69 g/m2),細菌群落結構發生顯著變化,如α-變形菌門豐度大幅減少,厚壁菌門大幅增加,大部分細菌豐度在熏蒸后第14周恢復至未熏蒸水平,但仍有部分細菌在門水平不能完全恢復。同時,Feng等(2016)研究表明,氯化苦熏蒸嚴重影響細菌和真菌豐度,但這種抑制作用短暫(4周),第16周微生物豐度即恢復至未熏蒸水平,但相對于細菌,真菌被抑制的時間更久。比較了致病菌及有益菌對氯化苦的響應,發現氯化苦熏蒸(33 g/m2)后病原真菌鐮刀菌數量快速減少,有益菌木酶菌數量也顯著減少,但氯化苦降解菌假單胞桿菌顯著增加,芽孢桿菌的數量則相對穩定。近期的研究發現:氯化苦熏蒸(12.5 g/m2)可有效減少土豆枯萎病的發生,但對土豆產量沒有明顯影響;盡管改變微生物群落組成如增加變形菌門豐度,減少硝化螺菌門豐度,但對細菌、真菌、真核生物多樣性沒有顯著影響。可見,氯化苦對土壤微生物的影響與其施用量關系緊密,較低量氯化苦熏蒸(10~20 g/m2)對微生物多樣性沒有顯著影響,即使氯化苦在較高用量下(40~70 g/m2),微生物豐度也可在熏蒸后第14~16周恢復。 

          5  氯化苦在國外的再評估       

          美國環境保護署(EPA)在對氯化苦對人體健康風險再評估后,在 2018年9月發布了氯化苦的人體健康風險評估草案——無重大發現。因此,在美國加州通過評估后可繼續注冊使用氯化苦。       

          2018年,加拿大衛生部再評估決定,可以接受繼續注冊使用氯化苦。經過現有的科學分析,加拿大衛生部決定,采取必要的緩解措施后,氯化苦對于健康和環境的風險以及其本身的價值仍然是可以接受的。       

          氯化苦是歐盟批準的活性物質目錄1中的農藥,目前處于再評估狀態。按照緊急使用條款,從2013年起,意大利、西班牙、英國、馬耳他、希臘、比利時、葡萄牙和匈牙利8個歐盟成員國批準了氯化苦作為土壤熏蒸劑的合法使用,可用于馬鈴薯、草莓、辣椒、葫蘆等蔬菜及梨、核桃、柑橘、橄欖等果樹。歐洲食品安全委員會(EFSA)于2018年2月20日在歐盟境內啟動了為期2年的氯化苦同行評議,對氯化苦的哺乳動物毒性、殘留、環境行為、生態毒理進行再評估,并于2020年2月形成最終報告:氯化苦作為土壤熏蒸劑對其防治對象具有足夠的防效,氯化苦及其代謝產物二氯硝基甲苯對哺乳動物無誘變或致畸作用。目前已有的數據未顯示氯化苦對鳥、蜜蜂、蚯蚓等非靶標生物具長期或短期毒理效應。

          6  結語 

          氯化苦作為溴甲烷的重要替代品,在國內有十分廣泛的應用。正確理解氯化苦的毒理及生態效應是評估和應用氯化苦的重要前提。截止目前,沒有數據表明氯化苦及其降解產物具誘變或致畸作用,對鳥、蜜蜂、蚯蚓等非靶標生物有長期或短期毒理效應。相反,氯化苦在土壤中快速降解,無殘留、對土壤微生態無顯著長期的干擾作用。而且,氯化苦熏蒸后原有微生物生態位發生重組,若能及時補充有益菌群,將可引導熏蒸后土壤微生物群落向利于作物生長發展,為作物抵抗土傳病害、促進根系營養元素吸收開辟新的途徑。

          來源:《世界農藥》2020年第10期

          作者:中國農業科學院植物保護研究所 曹坳程 方文生 王秋霞 顏冬冬 李園 歐陽燦彬 郭美霞

           

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